在终端设备微型化、集成化、智能化的需求背景下,基于纳机电系统(NEMS)发展智能器件逐渐成为众多研究者关注的热点领域。固态纳米孔器件因其具有独特的三维纳米尺寸、优异的加工性能和表面可修饰性,在分析、检测、分离等诸多领域具有广泛的应用前景。但是,固态纳米孔器件涉及多种物理场的耦合,又因尺度减小到(亚)纳米级别,流体行为发生显著变化,出现诸多无法解释的新奇现象,理论机制的不成熟制约了固态纳米孔器件更深层次的发展及应用。原子级厚度石墨烯具有优异的稳定性、易于引入纳米孔和可功能化等优点,为零维限域空间内纳流体输运过程的研究提供了崭新的契机。
功能化纳米孔石墨烯的制备方法及代表性的单价离子分离性能结果
为了深入地解析零维限域空间内流体输运行为,北京大学集成电路学院王路达课题组借助微米纳米加工技术全国重点实验室平台,利用单原子层厚度的石墨烯为模型材料,结合微纳加工技术,创新发展了超薄石墨烯零维限域空间结构设计与精准共价键化学修饰协同调控策略,建立极限尺度下物理结构与化学微环境的协同调控机制。本研究构建的表面电荷分布可控的纳米孔结构,协同氢键和静电作用等有效地提升纳米孔石墨烯在传质过程中的选择性,促使单价离子在特殊的环境中进行单向传输,实现功能化纳米孔石墨烯对氢离子和钾离子等主动输运特性的调控(K+/CI-、H+/Cl-和K+/Li+选择性分别为76、59.3和48.6),并结合理论计算明晰了功能化纳米孔石墨烯的表面电荷、孔间距及异质结构等对单价离子输运行为的影响机制。
该研究对限域空间内单价离子输运过程中产生的非常规物理现象获取的规律性认识,不仅有益于深入地理解生命过程中的物质传输机理,而且助力于解决膜材料中分离选择性和透过率无法兼得的瓶颈问题,为构建新型高性能纳米孔器件提供了新的思路。
相关成果以“Covalently Functionalized Nanopores for Highly Selective Separation of Monovalent Ions”为题,发表在《先进材料》(Advanced Materials)上(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307242?af="R, Adv. Mater. 2023, 2307242)。北京大学集成电路学院博雅博士后郭丽萍为第一作者,王路达研究员为通讯作者。
以上研究工作得到国家自然科学基金和中国博士后科学基金、集成电路高精尖创新中心等项目支持。